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Kernquadrupolresonanz

Supraleitung, Tieftemperaturphysik und -technik , NQR, spezielle Form der NMR (kernmagnetische Resonanz), bei der Übergänge zwischen den quantisierten Energieniveaus eines Kernspingitters induziert werden, die auf der Wechselwirkung zwischen dem Kernquadrupolmoment mit dem elektrischen Feldgradienten des Gitters am Kernort beruhen. Klassisch gesehen beschreibt das Kernquadrupolmoment eine komplizierte Präzessionsbewegung um die Hauptachse des Feldgradienten. Wie in der NMR werden die Übergänge durch ein oszillierendes RF-Feld induziert und können auf die gleiche Weise wie beim NMR-Spektrometer detektiert werden. Es wird jedoch kein äusseres Magnetfeld benötigt, was den experimentellen Aufbau gegenüber der NMR erheblich verbilligt.

Das Kernquadrupolmoment Q erfährt in dem elektrischen Feldgradienten (EFG) ein Drehmoment und eine potentielle Energie, die proportional dem Produkt aus den beiden Grössen ist. Der EFG ist ein Tensor zweiten Ranges, der aus den neun richtungsabhängigen zweiten Ableitungen Vnm = 2V / nm des elektrostatischen Potentials V am Kernort besteht und in seinem Hauptachsen-Koordinatensystem diagonal ist sowie die Laplace-Gleichung Vxx + Vyy + Vzz = 0 erfüllt. Daher kann er durch zwei unabhängige Parameter beschrieben werden, wobei üblicherweise der grösste Eigenwert Vzz und der Asymmetrieparameter h, welcher ein Mass für das Abweichen von axialer Symmetrie mit h = 1 als maximale Abweichung ist, gewählt werden.

In einem Punkt mit kubischer Symmetrie verschwindet der EFG identisch. Für einen Kern auf einem Gitterplatz mit kubischer Symmetrie werden also weder Quadrupolwechselwirkung noch Kernquadrupolresonanz beobachtet.

Da der quantenmechanische Ausdruck für die Energieniveaus des Kernquadrupolmomentes von Kernquadrupolresonanz und nicht, wie beim magnetischen Dipol (NMR), von mI abhängt, ist die NQR insensitiv gegenüber einer 180°-Drehung in der Kernorientierung. Für die Resonanzfrequenzen der Übergänge gelten die Auswahlregeln |DmI| = 1. Für I = 3 / 2 gibt es genau eine Resonanzfrequenz n1 = e Q Vzz / 2h, für I = 5 / 2 tritt eine zweite Frequenz n2 = 2 nQ auf mit der Quadrupolfrequenz nQ = 3 e Q Vzz / (2 I (2 I - 1) h).

Für h ¹ 0 ist die Zahl der Übergänge unverändert, aber die Frequenzen werden kompliziertere Funktionen von nQ und h, wobei es auch zu Linienüberlagerungen kommen kann, so dass experimentell scheinbar weniger Resonanzlinien existieren.

Für I > 3 / 2 können h und Vzz direkt aus den Linienabständen bestimmt werden und durch das Anlegen eines Magnetfeldes über den Zeeman-Effekt separiert werden (siehe Abb.). In vielen Fällen ist h klein und hat nur wenig Einfluss auf die Resonanzfrequenz.

Wenn die Larmor-Frequenz nL, die durch das angelegte Feld entsteht, gross gegen nQ wird, spricht man von NMR mit Quadrupolstörung. In dem NMR-Spektrum entstehen dann Satellitenlinien, im Falle von I = 3 / 2 der -3 / 2 Kernquadrupolresonanz -1 / 2- und der 1 / 2 Kernquadrupolresonanz 3 / 2-Übergang. Der Abstand der Satellitenlinien vom Zentralübergang gibt Auskunft über nQ und h. Kleinere Quadrupolwechselwirkungen werden im allgemeinen mit der NMR studiert.

NQR-Frequenzen hat man zwischen 0,5 und 1 000 MHz beobachtet. Die meisten Kernquadrupolresonanz-Untersuchungen sind an 14N, 35Cl, 79,81Br und 127I ausgeführt worden, allesamt Isotope mit hoher natürlicher Häufigkeit; die Resonanzfrequenzen bewegen sich zwischen 10 und 60 Mhz und damit in einem Bereich, der leicht zu beobachten ist. Es sind aber auch viele andere Isotope untersucht worden. So z.B. in den Metallen 63Cu, 69Ga, 75As, 115In, 121Sb, 139La und 209Bi. In dem modernen Forschungsgebiet der Hochtemperatur-Supraleitung sind zahlreiche Untersuchungen an 63,65Cu durchgeführt worden, um Aufschluss über die lokale Sauerstoffordnung im Gitter und die mikroskopischen physikalischen Eigenschaften der Probe zu gewinnen (Spin-Gitter, Spin-Spin-Relaxation).

Die Bestimmung des Kernquadrupolmoments aus der Messung von Vzz und h ist im Gegensatz zur Bestimmung der magnetischen Dipolmomente in der NMR, die durch die hochpräzise Frequenzmessung sehr genau ist (oft mit Genauigkeiten von 1 ppm), nicht so einfach, weil der EFG eine intrinsiche Grösse des Moleküls oder Kristalls ist. Aber auch aus dem relativen Verhalten der NQR-Frequenzen können ohne genaue Kenntnis von Q nützliche Informationen gewonnen werden.

NQR-Frequenzen sind sensitive Sonden für strukturelle Phasenübergänge, molekulare Umordnungen und Diffusionen in Festkörpern. In der Kernphysik sind die Werte von Q für Kerne und ihre Isomere durch die Messung der Quadrupolwechselwirkung in Festkörpern, deren EFG aus NQR-Messungen am stabilen Nuklid bestimmt wurden, ermittelt worden.

Kernquadrupolresonanz

Kernquadrupolresonanz: Termschema der Quadrupolresonanzniveaus. Bei Anlegen eines Magnetfelds spalten sich die Quadrupolenergieniveaus Em durch die zusätzliche Zeeman-Energie der Kernspins auf (rechts).

 

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